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Mobilité durable et systèmes de transport (DS0603)
Edition 2014


APPIBio


APPROCHE PLURIDISCIPLAIRE DE L’IMPACT DES BIOCARBURANTS SUR LES SYSTEMES DE POST-TRAITEMENTS DIESEL

Evaluation de l’empoisonnement de la ligne de post-traitement catalytique lors de l’utilisation massive de bioDiesel.
Une ligne d'échappement poids-lourd Euro VI est complexe et intègre un catalyseur d’oxydation (DOC), un catalyseur de réduction sélective des NOx (SCR), et un filtre à particules (FAP), avec une durabilité exigée de 700000km. Pour les véhicules fonctionnant exclusivement au biodiesel, il existe un risque majeur pour la chaine de post traitement car ce carburant contient des traces de métaux alcalins (Na, K) ou phosphore (P) qui sont des poisons potentiels pour la chaine de post-traitement.

Enjeux et objectif : comprendre et prédire la dégradation de l’efficacité de l’ensemble de la ligne de post traitement avec l’usage de bioDiesel.
Ce projet est dédié à des recherches élémentaires nécessaires aux avancées technologiques dans les transports (poids lourds) pour répondre aux normes de dépollution, en insistant par ailleurs sur la réduction des émissions de CO2. Les poids lourds respectant la norme Euro VI sont équipés d’un système de post-traitement intégrant un catalyseur d’oxydation (DOC), un catalyseur de réduction sélective des NOx (SCR), et un filtre à particules (FAP), avec un objectif de durabilité de 7 ans ou 700 000km. Dans le cas de l’utilisation massive de bioDiesel, carburant à caractère renouvelable limitant l’impact carbone des véhicules, mais contenant des éléments chimiques poisons pour les catalyseurs (Na, K, P), la durabilité de ces procédés catalytiques peut être compromise. C’est un sujet d’importance majeure pour les acteurs du domaine tel que Renault Trucks qui commercialisent des véhicules homologués pour fonctionner à 100% au bioDiesel. La problématique soulevée est un sujet complexe, pluridisciplinaire, et les solutions proposées doivent être économiquement acceptables. Les verrous scientifiques à lever concernent la compréhension des mécanismes de désactivation des systèmes catalytiques et d’oxydation des suies, tout en intégrant les interactions entre les différentes briques catalytiques. L’influence de traitements thermiques (vieillissements supplémentaires et/ou régénération) sera examinée et les données collectées devront permettre à Renault Trucks d’affiner un modèle prédictif concernant l’évolution de l’efficacité du post traitement en fonction de l’usage des biocarburants. Enfin, dans le but d’obtenir des systèmes catalytiques plus résistants pour assurer le respect des normes en termes d’efficacité et de durabilité, chaque partenaire pourra proposer de nouvelles formulations catalytiques compatibles avec l’utilisation de ces bio-carburants.

Stratégies développées dans le projet.
Le projet APPIBio se propose d’étudier en détail la durabilité du système de post-traitement lors de l’utilisation massive de biodiesel en prenant en compte l’interdépendance entre les trois différentes briques du système de dépollution. Le projet se divise en deux axes principaux. Le premier concerne l’étude de la désactivation des catalyseurs d’oxydation DOC (oxydation de CO et des hydrocarbures imbrulés) et de SCR (réduction des NOx) par empoisonnement par les éléments chimiques Na, K et P, poisons pris individuellement, puis simultanément. De plus, l’influence des hydrocarbures oxygénés spécifiques issus de la combustion du biocarburant sera aussi examinée sur le DOC. Il s’agit d’évaluer leur réactivité intrinsèque, et de déterminer d’éventuelles compétitions. Le rapport NO2/NO, dépendant du DOC placé en amont des autres systèmes, sera examiné avec soin car c’est un paramètre clé impactant à la fois l’efficacité du catalyseur de réduction des NOx et la régénération passive du FAP. Le comportement des catalyseurs empoisonnés vis-à-vis de traitements thermique sera examiné (vieillissement et/ou régénération) Le deuxième axe concerne le traitement des suies. Aujourd’hui, peu d’informations sont disponibles sur la physico-chimie et la réactivité des particules formées suite à l’utilisation de biocarburants. L’impact des poisons sur la réactivité des suies (régénération passive et active) sera étudié en termes de mécanismes et cinétiques, à la fois sur des suies modèles et réelles, toutes générées dans le projet. L’ensemble des résultats obtenus au cours de ce projet servira à alimenter le modèle global prédictif de vieillissement des procédés de dépollution, interne à Renault Trucks. Enfin, dès lors que les différents impacts seront identifiés, chaque partenaire impliqué pourra proposer de nouvelles formulations catalytiques dans le but d’avoir des systèmes catalytiques résistants à l’utilisation de ses nouveaux carburants.

Résultats

A ce jour, les travaux sont encore dans une phase exploratoire et les résultats ne sont pas encore communicables. Cependant, il est attendu du projet un développement des connaissances concernant les interactions entre les différents constituants des catalyseurs et ceux spécifiques liés à l’usage de biodiesel. Ces résultats devront pouvoir être corrélés avec l’activité catalytique des matériaux. Parallèlement, les caractéristiques et la réactivité des suies formées dans ces conditions sont en cours d’étude. Les connaissances actuelles dans ce domaine sont encore insuffisantes pour garantir la maitrise nécessaire des régénérations du FAP. Sur ces deux aspects du travail, il est aussi attendu des apports fondamentaux sur les mécanismes mis en jeu et les cinétiques réactionnelles. Ce projet comporte également un volet visant à améliorer la résistance des systèmes de post-traitement en développant des nouvelles formulations catalytiques innovantes, compatibles à la fois avec l’usage de biodiesel et les conditions auxquelles la ligne d’échappement peut être exposée. Pour mener à bien ce projet nécessitant des compétences multiples, un consortium permettant un travail collaboratif a été constitué. Il regroupe un constructeur de poids-lourds (Renault Trucks) et quatre laboratoires académiques des Universités de Paris (Institut Jean le Rond d’Alembert, IJLRA), Poitiers (Institut de Chimie des Milieux et des Matériaux de Poitiers, IC2MP), Mulhouse (Laboratoire de Gestion des Risques et Environnement, LGRE) et Lyon (Institut de Recherche sur la Catalyse et l’Environnement de Lyon, IRCELYON). Ce projet a été labélisé par le pôle de compétitive LUTB Transport & Mobility Systems.

Perspectives

A ce stade du projet, les résultats scientifiques ne sont pas encore suffisamment mûrs pour être communiqués. Toutefois, on peut noter que ce projet a déjà a permis à des doctorants impliqués dans le projet de suivre l’école internationale de catalyse proposée par IRCELyon en juillet 2015. Les doctorants sont également invités à suivre une journée de formation « post-traitement véhicules poids lourds» chez Renault Trucks. Des séjours de courte durée dans les différents laboratoires partenaires sont également planifiés.

Productions scientifiques et brevets

PUBLICATIONS Impacts of oxygenated compounds concentration on sooting propensities and soot oxidative reactivity: Application to Diesel and Biodiesel surrogates. J. Abboud, J. Schobing, G. Legros, J. Bonnety, V. Tschamber, A. Brillard, G. Leyssens, V. Lauga, E.E. Iojoiu, P. Da Costa. Fuel 193 (2017) 241–253 Articles en cours de soumission : Influence of sodium on deactivation performances of Cu/FER exchanged zeolite for SCR of NO with NH3. Effect of copper loading. M-L. Tarot, F. Can, M Barreau, D. Duprez, V. Lauga, E.E. Iojoiu, X. Courtois CONGRES INTERNATIONNAUX - Impact of Biodiesel impurities on carbon oxidation. J. Schobing, V. Tschamber, A. Brillard, G. Leyssens, V. Lauga, E.E. Iojoiu FCCaT, Fréjus, 23-27 mai 2016. - Biofuel impact on Diesel engine after-treatment: deactivation mechanisms and soot reactivity. E. Iojoiu, V. Lauga, J. Abboud, G. Legros, A. Matynia, J. Bonnety, P. Da Costa, J. Schobing, A. Brillard, G. Leyssens, V. Tschamber, P. Anguita, J.M. Garcia-Vargas, L. Retailleau, S. Gil, A. Giroir-Fendler, M-L.. Tarot, F. Can, D. Duprez, X. Courtois « Combustion Generated Nanoparticles » ETH conference, ETH Zurich, 19 - 22 June 2017. - Impacto del uso de biodiesel en la eficiencia de catalizadores de oxidación (DOCs). P. Anguita, J.M. Garcia-Vargas, L. Retailleau, S. Gil, A. Giroir-Fendler SECAT 2017, Oviedo (Espagne), 26-28 juin 2017. - Influence of sodium loading on the deactivation of Cu/FER exchanged zeolites for SCR of NOx with NH3. Effect of copper loading. M-L Tarot, F. Can, D. Duprez, V. Lauga, E.E. Iojoiu, X. Courtois EuropaCat 2017, Florence, Italie, 27-31 aout 2017. - Biodiesel impact on oxidation catalysts (DOCs) efficiency. P. Anguita, J.M. García-Vargas, L. Retailleau, S.Gil, A. Giroir-Fendler EuropaCat 2017, Florence, Italie, 27-31 aout 2017. - Impact of the catalyst-soot contact and granulometry on soot oxidation J. Schobing, V. Tschamber, A. Brillard, G. Leyssens EuropaCat 2017, Florence, Italie, 27-31 aout 2017

Partenaires

IC2MP Institut de Chimie des Milieux et des Matériaux de Poitiers, Université de Poitiers, UMR 7285

IJLRA INSTITUT JEAN LE ROND D'ALEMBERT, UPMC, UMR 7190

IRCELYON - CNRS Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement, Université Claude Bernard Lyon I, UMR 5256

LGRE Laboratoire de Gestion des Risques et Environnement, Université de Haute Alsace, EA2334

Renault Trucks Renault Trucks

Aide de l'ANR 1 001 800 euros
Début et durée du projet scientifique octobre 2014 - 42 mois

Résumé de soumission

La norme Euro VI pour les poids lourds, entrée en vigueur en 2014, vise à réduire de 80% les rejets de NOx et de 66% ceux des particules par rapport à la norme Euro V. Cela implique la mise en œuvre d’un système de post-traitement des gaz d’échappement complexe, intégrant à la fois un catalyseur d’oxydation (DOC) pour traiter les hydrocarbures imbrûlés et le monoxyde de carbone, un catalyseur de réduction sélective des NOx (SCR), et un filtre à particules (FAP). Parallèlement, la directive européenne 2009/33/CE impose à moyen terme un développement de la part des biocarburants afin de réduire les émissions globales de CO2. Cependant, les biocarburants sont connus pour présenter des teneurs en métaux alcalins (Na, K) ou phosphore (P) qui sont des poisons potentiels pour la chaine de post-traitement. La norme européenne 14214 fixe à respectivement 5 et 10 ppm les teneurs maximales en alcalins et phosphore. Or, les constructeurs de poids lourds sont tenus de respecter les normes Euro actuelles sur une durée de 7 ans ou 700 000km. Compte tenu de ces objectifs de durabilité, ces teneurs en Na, K et P ne sont pas négligeables. Il existe un risque réel d’une dégradation trop importante de l’efficacité globale du système de dépollution, en particulier pour les véhicules de flottes captives fonctionnant avec des carburants entièrement issus de la filière végétale (bus, véhicules de ramassage d’ordures ménagères, …). Cette problématique est une préoccupation majeure des industriels du secteur, notamment pour Renault Trucks/VOLVO Powertrain. Le projet de recherche APPIBio se propose donc d’étudier en détail la durabilité du système de post-traitement lors de l’utilisation massive de biodiesel (empoisonnement DOC et SCR ; réactivité des suies spécifiques formées...) en prenant en compte l’interdépendance entre les différentes briques du système de dépollution.
Le projet peut se diviser en deux axes principaux.
Le premier concerne l’étude de la désactivation des catalyseurs DOC et SCR par empoisonnement par les éléments inorganiques Na, K et P, en considérant tout d’abord chaque poison pris individuellement, puis simultanément. De plus, l’influence des hydrocarbures oxygénés spécifiques issus de la combustion du biocarburant sera aussi examinée sur le DOC. Il s’agira d’évaluer leur réactivité intrinsèque, et de déterminer d’éventuelles compétitions. Le rapport NO2/NO, dépendant du DOC placé en amont des autres systèmes, sera examiné avec soin car c’est un paramètre clé impactant à la fois l’efficacité du catalyseur SCR et la régénération passive du FAP. Le comportement des catalyseurs empoisonnés vis-à-vis de traitements thermique sera examiné (vieillissement et/ou régénération ?)
Le deuxième axe traitera du problème spécifique des suies. Aujourd’hui, peu d’informations sont disponibles sur la physico-chimie et la réactivité des particules formées suite à l’utilisation de biocarburants. L’impact des poisons sur la réactivité des suies (régénération passive et active) sera étudié en termes de mécanismes et cinétiques, à la fois sur des suies modèles et réelles, toutes générées dans le projet.
L’ensemble des résultats obtenus au cours de ce projet servira à alimenter le modèle global prédictif de vieillissement des procédés de dépollution, interne à Renault Trucks, afin de prédire au mieux l’évolution du système en fonction de l’usage de bioDiesel. Enfin, dès lors que les différents impacts seront identifiés, chaque partenaire impliqué pourra proposer de nouvelles formulations catalytiques dans le but d’avoir des systèmes catalytiques résistants à l’utilisation de ses nouveaux carburants. Pour mener à bien ce projet ambitieux, un consortium possédant les compétences nécessaires à la réalisation des différentes tâches prévues a été constitué. Il regroupe un constructeur de poids lourds (Renault Trucks) et quatre laboratoires académiques des Universités de Paris, Poitiers, Mulhouse et Lyon.

 

Programme ANR : Mobilité durable et systèmes de transport (DS0603) 2014

Référence projet : ANR-14-CE22-0003

Coordinateur du projet :
Monsieur Xavier Courtois (Institut de Chimie des Milieux et des Matériaux de Poitiers, Université de Poitiers, UMR 7285)

Site internet du projet : http://ic2mp.labo.univ-poitiers.fr/index.php/equipes/e3-samcat/e3-revue-de-presse/anr-appibio/

 

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