Élucider les effets des processus physico-chimiques à l'échelle moléculaire sur le devenir et le transport des Quantum Dots dans les sols. – QUADOS

Une approche innovante est proposée, combinant expériences de laboratoire avec analyses microscopiques, spectroscopiques, isotopiques et modélisation thermodynamique. Les informations collectées seront intégrées à un modèle de transport réactif décrivant le devenir des QDs dans les sols. L'étude sera centrée sur les QDs de CdSe et débutera avec des systèmes simplifiés de laboratoire : colonnes de silice enrobée de ferrihydrite, avant de complexifier le système en intégrant des substances présentes communément dans les sols tels que des biofilms bactériens, des EPS ou des substances humiques. La microscopie électronique (MEB, MET) permettra la détection des éventuels changements de morphologie des QDs et/ou de la formation d'agrégats durant leur transport dans les colonnes de sol. Le rôle des ligands organiques dans l'agrégation des QDs sera aussi suivi par FIFFF. La spéciation des QDs sera étudiée par Cd- and Se- K-edges Scanning Transmission X-ray Microscopy (STXM) et Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS), avec une attention particulière sur l'impact des bactéries et des ligands organiques. Ces données spectroscopiques permettront d'établir un modèle thermodynamique décrivant le devenir de Cd et Se lors de la dissolution des QDs. La réactivité du biofilm et les taux de diffusion des QDs seront étudiés in situ par X-ray Standing Waves Fluorescence Yield (XSW-FY) tandis que les signatures isotopiques de Cd et Se permettront l'identification des processus physico-chimiques impliqués. La complexité croissante des systèmes utilisés permettra de dissocier les paramètres biologiques, géochimiques et physiques qui contrôlent le devenir des QDs dans les sols. Ces résultats amélioreront considérablement la compréhension des mécanismes affectant le transport des QDs dans les sols et le modèle prédictif établit aura des répercutions majeures sur l'évaluation des risques de contamination et le maintien de la qualité des eaux souterraines.

En attente

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1.Granado E., Mondamert L., Sivry Y., Lespes G., Labanowski J. Elucidating quantum dots impact on microbial biofilms using high resolution Lc-MSMS. EUROANALYSIS 18th edition, Bordeaux, France, 6-10 September 2015.
2.Faucher S., Sivry Y., Lespes G. A4F-ICPMS : Couplage et applications. Journée scientifique du G4F, 17 novembre 2016, Paris. www.afsep.com/conferences?club=7
3.Faucher S. and Lespes G. Characterization of nanoparticles in matrices of environmental interest: contribution of AF4-MALS-ICPMS. 4th Workshop on Field-Flow Fractionation – Mass Spectrometry (FFF-MS), 29 septembre 2016, Vienne. www.es1205.eu/archive-1/4th-fff-ms-workshop-vienna/
4.Gelabert A., Desmau M., Levard C., Ona-Nguema G., Sivry Y., Eng P., Vidal V., Benedetti M. Fate of Engineered Nanoparticles: Impact of the Mineral/Biofilm/Solution Interface, 2nd International Symposium on Nanoparticles/Nanomaterials and Applications, 18th -21st January 2016
5.Gelabert A., Levard C., Ona-Nguema G., Desmau M., Auffan M., Rose J., Labille J., Eng P., Sivry Y., Guyot F., Benedetti M. Fate of Silver Nanoparticles at the Bacterial Biofilm/Mineral/Water Interface Goldschmidt Prague, Goldschmidt conference, August 16th –21st 2015, Prague, Czech Republic
6.Desmau M., Gelabert A., Levard C., Ona-Nguema G., Sivry Y., Eng P., Benedetti M. - Interactions of silver nanoparticles with the biofilm/minterla interface, International Workshops: Nanoparticles in Soils and Waters: Fate, Transport and Effects; October 20th-21st 2016, Landau, Germany
7.Desmau M., Gelabert A., Levard C., Ona-Nguema G., Sivry Y., Eng P., Benedetti M. In-situ study of the evolution of quantum dots in contact with the biofilm/mineral interface, ACS Conference, April 2nd - 6th 2017, San Francisco, USA
8.Desmau M., Gelabert A., Levard C., Ona-Nguema G., Sivry Y., Eng P., Benedetti M. - Interactions of manufactured nanoparticles with bacteria biofilm/minteral interface-7ème colloque du Réseau National biofilm, December 2nd- 3rd 2015, Toulouse, France

Le récent développement des nanotechnologies a permis le développement de nanoparticules fonctionnalisées (NPs) présentant des propriétés physico-chimiques spécifiques. Par exemple, les Quantum Dots (QDs) sont des nanocristaux semiconducteurs largement utilisés en électronique et en biomédecine. Du fait de leur taille, les QDs interagissent avec les organismes vivants en franchissant les membranes cellulaires. Leurs importantes propriétés redox posent de nombreuses questions quant au danger de leur dispersion dans les milieux naturels. En particulier les QDs de Séléniure de Cadmium (CdSe), qui contiennent deux éléments potentiellement toxiques pouvant fortement impacter les écosystèmes. Plusieurs études ont décrit l'exposition directe d'organismes modèles aux QDs, mais peu voire aucune n'ont étudié leur transfert vers les systèmes aquatiques et leur devenir dans les sols. Les QDs disséminés dans les sols sont transportés par advection et par diffusion, et leur réactivité dépend des ligands organiques (i.e. substances humiques) pouvant les stabiliser, des bactéries pouvant les complexer, les dissoudre ou les assimiler, et de l'abondance des sites de sorption sur les surfaces minérales. L'acquisition d'informations clés sur les processus physico-chimiques contrôlant la distribution, la transformation et la toxicité des QDs est donc nécessaire. Il convient plus particulièrement de caractériser ces processus à l'échelle moléculaire, afin de comprendre et décrire précisément le devenir des QDs dans l'environnement. Le but principal de ce projet est d'appréhender comment, à l'échelle moléculaire, les processus physico-chimiques impliquant les surfaces minérales, les micro-organismes et les ligands organiques affectent le transport, la réactivité et la dissolution des QDs dans les sols. Une approche innovante est proposée, combinant expériences de laboratoire avec analyses microscopiques, spectroscopiques, isotopiques et modélisation thermodynamique. Les informations collectées seront intégrées à un modèle de transport réactif décrivant le devenir des QDs dans les sols. L'étude sera centrée sur les QDs de CdSe et débutera avec des systèmes simplifiés de laboratoire : colonnes de silice enrobée de ferrihydrite, avant de complexifier le système en intégrant des substances présentes communément dans les sols tels que des biofilms bactériens, des EPS ou des substances humiques. La microscopie électronique (MEB, MET) permettra la détection des éventuels changements de morphologie des QDs et/ou de la formation d'agrégats durant leur transport dans les colonnes de sol. Le rôle des ligands organiques dans l'agrégation des QDs sera aussi suivi par FIFFF. La spéciation des QDs sera étudiée par Cd- and Se- K-edges Scanning Transmission X-ray Microscopy (STXM) et Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS), avec une attention particulière sur l'impact des bactéries et des ligands organiques. Ces données spectroscopiques permettront d'établir un modèle thermodynamique décrivant le devenir de Cd et Se lors de la dissolution des QDs. La réactivité du biofilm et les taux de diffusion des QDs seront étudiés in situ par X-ray Standing Waves Fluorescence Yield (XSW-FY) tandis que les signatures isotopiques de Cd et Se permettront l'identification des processus physico-chimiques impliqués. La complexité croissante des systèmes utilisés permettra de dissocier les paramètres biologiques, géochimiques et physiques qui contrôlent le devenir des QDs dans les sols. Ces résultats amélioreront considérablement la compréhension des mécanismes affectant le transport des QDs dans les sols et le modèle prédictif établit aura des répercutions majeures sur l'évaluation des risques de contamination et le maintien de la qualité des eaux souterraines.