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Micro-laboratoires géologiques sur puce pour l'étude des processus clés du transport réactif multiphasique appliqués au stockage géologique du CO2. – CGSµLab

Les outils microfluidiques sous pression au service du stockage géologique du CO2

Le projet CGSµLab propose de simuler dans des laboratoires géologiques sur puce (GLoCs pour Geological Laboratories on a Chip) les conditions du stockage profond du CO2 afin d’acquérir les connaissances scientifiques nécessaires au développement fiable et sécurisé des technologies permettant la mise en œuvre future d’une des voies de remédiation potentielle des rejets de ce gaz à effet de serre.

Validation du concept de Laboratoire Géologique sur puce (GLoC concept)

Le projet CGSµLab a pour principal objectif de créer de véritables Geological Laboratories on a Chip (GLoCs), aptes à étudier aux petites échelles les processus et mécanismes clés du stockage profond du CO2. Les expériences effectuées dans ces GLoCs, complétées par celles mettant en œuvre les tubes capillaires, permettront de comprendre et de décrire comment les différentes propriétés macroscopiques (hydrodynamiques, thermocinétiques, physico-chimiques, géochimiques, biochimiques) d’un réservoir peuvent évoluer au cours de la phase d’injection du CO2, puis lors de sa migration future dans la phase de stockage. Les données acquises tout au long du projet et les modèles analytiques développés pour interpréter les comportements observés seront intégrés dans les outils de simulation numérique prédisant l’évolution à long terme du comportement global du réservoir. Le projet CGSµLab veut donc être une contribution essentielle à une future utilisation fiable et sécurisée du stockage profond du CO2. Les connaissances générées par le projet participeront au déploiement interactif d’un réseau de surveillance du réservoir qui, en permanence, pourra être adapté et optimisé dans l’espace et dans le temps, bien au-delà de la phase industrielle développée autour de l’exploitation du puits d’injection du CO2.

Le consortium scientifique et technique adossé au projet CGSµLab dispose des compétences, des équipements, et des infrastructures nécessaires à la microfabrication des GLoCs, à leur mise en œuvre couplée avec l’utilisation de techniques de caractérisations avancées (observations microscopiques, spectroscopies Raman, moyen IR par fibres optiques fluorescentes in situ, Brillouin, X, tomographie X), et au développement des codes et des méthodes de simulations numériques appropriés à la description d’une problématique essentiellement multi-échelle. Cette approche innovante a pour objectif d’acquérir les données qui alimenteront les approches théoriques des mécanismes thermo-hydro-physico-bio-géo-chimiques. Elle complètera utilement les études des comportements interfaciaux multiphasiques menées aussi par le consortium en utilisant la technique des tubes capillaires de silice (ouverts ou scellés), couplée à la microspectroscopie Raman confocale. Cette ambition d’atteindre une compréhension précise des couplages entre les mécanismes observés dans de véritables simulateurs géologiques expérimentaux doit conduire à l’intégration, dans les modèles numériques, d’une description théorique validée à petite échelle. Cette approche intégrée est une voie unique de paramétrisation d’outils prédictifs. Leur application, à différentes échelles d’espace et de temps, pourra, dès la phase d’injection du CO2 et à partir des comportements observés dans le domaine proche-puits, être confrontée aux essais et résultats obtenus en exploitant les sites pilotes actuels ou à venir. Ils seront ensuite utilisés pour prédire avec certitude les évolutions de ce gaz à effet de serre à l’échelle des systèmes réservoirs les plus complexes.

Les premiers GLoCs ont déjà été réalisés. Ils ont été mis en œuvre avec succès pour mesurer, par microscopie Raman, la solubilité de CO2 dans différentes saumures et pour valider la faisabilité des mesures de précipitation des carbonates par diffraction X. Le concept de laboratoire géologique sur puce est maintenant appliqué à l’étude des écoulements confinés du CO2 pour mettre en évidence et mesurer les saturations respectives en CO2 et en eau des milieux poreux représentatifs des réservoirs géologiques envisagés pour le stockage profond de ce gaz. Par ailleurs, les intérêts et inconvénients de systèmes microfluidiques silicium/Pyrex pour les analyses in-situ de réactions chimiques au sein des micro-canaux par diffusion de rayons X ont pu être évalués sur la ligne ID02 de l'ESRF.
Les mesures du coefficient de diffusion de CO2 dans les mélanges eau-chlorure de sodium en tubes capillaires scellés ont mis en évidence l’influence de la salinité de la solution aqueuse sur la diffusion du CO2. La spectroscopie Raman a aussi permis de quantifier les espèces inorganiques dissoutes (CO2(aq), HCO3- et CO32-) dans des systèmes aqueux salés et très alcalins. Les premiers essais de détection du CO2 supercritique à l’aide d’un nouveau capteur optique in situ à base de fibres de chalcogénures dopées Dy3+ insérées dans un GLoC, entièrement développé au sein du projet, sont en cours.
De même, les premières études novatrices du volet biologie du projet ont montré que, contrairement à une culture classique en flacons, l’utilisation d’un micromodèle et l’ajout d’un stress (forte concentration en CO2) sur la bactérie sulfato-réductrice thermophile Desulfotomaculum thermocisternum semble provoquer rapidement (8 jours) la formation d’un amas bactérien, susceptible d’évoluer vers un biofilm. Les premiers travaux portant sur les tests optiques et de coloration des biofilms ont également été réalisés à partir d’un montage en percolation.

Le projet a pour ambition de créer un large réseau interactif d’utilisation de différents laboratoires géologiques sur puce couplés à des méthodes d’analyses avancées. Un tel réseau permettra d’aborder les multiples aspects spécifiques au stockage géologique du CO2 en exploitant pleinement la complémentarité des compétences des différents partenaires. Grâce à l’étroite coopération entre les équipes académiques, industrielles et commerciales du consortium CGSµLab, les développements analytiques et la validation des simulations numériques auront aussi pour objectif complémentaire de fournir les spécifications scientifiques et techniques nécessaires au déploiement de technologies du stockage profond qui répondent aux exigences sociétales et environnementales. Enfin, bien au-delà du renforcement de nos connaissances de base, une des nouvelles approches rendues possibles par le projet s’intéresse déjà à l’impact potentiel des biotopes profonds et ouvre ainsi l’accès à un champ de connaissance encore totalement vierge.

Une thèse vient d’être soutenue le 22 Novembre 2013 à l’Université de Bordeaux sur la validation du concept de Laboratoire Géologique sur puce pour les conditions opératoires de température et de pression rencontrées dans les formations géologiques. Les premières publications dans les journaux scientifiques (3 publiées, 2 acceptées 1 soumise) et les premières communications orales dans les congrès internationaux (7 congrès dont 1 où un partenaire du projet est chairman) illustrent les avancées significatives réalisées dans les domaines couvrant la microfabrication des GLoCs, leur utilisation couplées aux méthodes d’analyse in situ (spectroscopies Raman, IR via des fibres optiques in situ, et X), et la mise en œuvre des techniques de tubes capillaires de silice couplées à la microspectroscopie Raman confocale.

Le projet recherche fondamentale CGSµLab est basé sur des approches originales de microfluidique supercritique appliquées au stockage géologique du CO2 (CGS) en aquifère salin. Il met en œuvre le concept innovant de micro-laboratoires géologiques sur puce (GLoC : Geological Laboratories on Chips) pour reproduire la complexité des réservoirs géologiques. Ce nouvel espace d’observation et d’analyse des mécanismes élémentaires permet d’opérer finement les couplages pertinents entre les processus thermo-hydro-chimio-bio-géologiques (THBC). Le but principal du projet CGSµLab est de fournir une échelle d’observation de la microcomplexité du milieu géologique poreux, adaptée pour enrichir et valider les outils de modélisation numérique, et offrant un nouveau regard sur des verrous scientifiques identifiés par les nombreuses études précédentes, dont celles soutenues par l’ANR.
Le projet CGSµLab se structure autour de la compréhension et de la description des processus aux échelles micrométrique et submicrométriques pouvant impacter les propriétés physico-chimiques, thermocinétiques, géobiochimiques et l’hydrodynamique macroscopique d’un réservoir aquifère salin profond, pendant et après la phase initiale d’injection de CO2.
Dans ce contexte, le déploiement synergique des équipes du projet portera sur :
- L’acquisition des données hydrodynamiques des écoulements sous des régimes non-Darcéens ;
- L’étude des écoulements préférentiels, de la ré-imbibition et des phénomènes d’hystérèse dans un micro-réseau dont les pores et les croisements créent des zones multiphasiques fortement réactives ;
- L’acquisition des données thermocinétiques pour tester la capacité des modèles à reproduire des réactions de dissolution/précipitation minérales en présence de phases aqueuses salines ;
- L’étude des propriétés interfaciales et la mouillabilité des minéraux en contexte capillaire, pour différents régimes d’écoulement et de connexion dans le réseau poreux ;
- La caractérisation du comportement et du rôle potentiel des microorganismes bactériens dans des conditions de CGS ;
- L’étude de la répartition spatiale du CO2 dans le réseau poral soumis aux conditions extrêmes d’assèchement et de ré-imbibition, et évaluation de la capacité de stockage ;
- L’intégration progressive et à différentes échelles des résultats du projet à l’aide des approches et des schémas numériques des couplages adaptés en vue d’extrapolation/extension aux domaines du proche puits d’injection et du réservoir.
Le consortium dispose des compétences, équipements et infrastructures de caractérisation avancées innovantes, des logiciels de calculs et des bases de données thermocinétiques permettant de contribuer à lever les verrous précités. Le but est de réduire les incertitudes afin d’accélérer/soutenir le déploiement industriel de la technologie du stockage des gaz à effet de serre. Les observations faites sur des objets complexes (percolation en colonnes monolithiques cartographiée par µTomographie X) viennent enrichir la conception des laboratoires sur puces. Des systèmes expérimentaux complémentaires (capillaires ouverts ou scellés) couplés à des techniques de caractérisation des fluides et des interfaces apporteront, pour les approches théoriques implémentées dans les modèles numériques, des connaissances complémentaires. Les résultats des applications numériques et d’extrapolation selon des scenarios d’exploitation basés sur le retour d’expériences des pilotes et des opérations industrielles en cours devront permettre d’évaluer et d’identifier les progrès et les avancées apportés par le projet ainsi que les perspectives et les recommandations.
Le projet CGSµLab associe une université US participant à un projet commercial de CGS en Alabama, des laboratoires Français de recherche académique et appliquée et un groupe industriel. La complémentarité de leurs savoir-faire respectifs garantit leur interaction et la couverture des champs scientifiques et techniques du projet.


Coordination du projet

Yves GARRABOS (Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux) – garrabos@icmcb-bordeaux.cnrs.fr

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

TOTAL TOTAL
UA - USA University of Alabama - USA
ISCR - Université de Rennes 1 Institut des Sciences Chimiques de Rennes
IMMM - CNRS DR Bretagne et Pays de la Loire Institut des Molécules et Matériaux du Mans
ICMCB-CNRS DR Aquitaine Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux
LFC - UPPA Laboratoire des fluides complexes et de leurs réservoirs - Université de Pau et Pays de l'Adour
GR - CNRS DR Centre Est GéoRessources
ILM - UCBL1 Institut Lumière Matière
BRGM Bureau de Recherches Géologiques et Minières

Aide de l'ANR 1 356 885 euros
Début et durée du projet scientifique : novembre 2012 - 48 Mois

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