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CONCEPTS SYSTEMES ET OUTILS POUR LA SECURITE GLOBALE (CSOSG)
Edition 2011


ActiFind


Traces d’émetteurs alpha dans les réseaux publics: de la détection directe en phase liquide à l’identification

Traces d'émetteurs alpha dans les réseaux publics:
De la détection directe en phase liquide à l'identification

Enjeux et objectifs
La mesure des faibles quantités d'émetteurs alpha à l'état de traces dans les réseaux d'eau potable est devenue un enjeu majeur pour notre société. Cet enjeu tient aussi bien aux raisons de sécurité nucléaire que de la lutte contre le terrorisme. Les récents événements dramatiques de Fukushima et le contexte géopolitique ont démontré la vulnérabilité de nos populations face à ce type de menace. La dissémination de matière radioactive dans l'environnement d'une manière intentionnelle (acte terroriste) ou non (accident majeur sur un réacteur nucléaire) doit pouvoir être évaluée le plus rapidement possible après son fait générateur afin que les gouvernements puissent prendre les décisions qui s'imposent afin de protéger les populations. Nous proposons dans le cadre de ce projet de finaliser puis de pré-industrialiser un capteur analytique de radioactivité portable permettant grâce à une assistance électrochimique incluse, d'identifier puis de quantifier les émetteurs alpha directement au sein de solutions aqueuses par simple immersion. Le capteur proposé ici à l'étude est constitué par un détecteur de rayonnement à base de silicium dont une des faces est recouverte de diamant rendu conducteur par dopage au bore. La limite de détection cible est de quelques Bq/L par radionucléide. Un des atouts majeurs de ce nouveau capteur tient dans le fait qu'il est utilisable sans traitement sophistiqué sur le milieu mesuré, et entièrement décontaminable donc réutilisable indéfiniment.

Méthodes/Approches
L’idée novatrice du capteur ActiFind est de préparer, la source radioactive destinée à la spectrométrie des actinides directement sur la fenêtre d’entrée d’un détecteur immergé. Ce principe possède comme premier avantage de permettre de concentrer les radionucléides initialement en solution sur le détecteur de rayonnement. Ceci a pour conséquence immédiate une amélioration sensible de la limite de détection lors de la mesure. Le second avantage tient au fait que la source alpha solide ainsi préparée est en contact direct avec le détecteur. Ainsi, la dégradation en énergie du rayonnement issu des radionucléides est minimale et la mesure spectrométrique, donc l’identification des émetteurs alpha, devient possible. D’une manière pratique, Le capteur est conçu autour d'un diamant polycristallin de synthèse rendu conducteur par un dopage au bore (B-NCD) et de très faible épaisseur (~ 400 nm) déposé par CVD (dépôt chimique en phase vapeur) sur un matériau détecteur de rayonnement (silicium, PIPS, jonction PN, diamant monocristallin). Le diamant dopé au bore a été choisi pour ses propriétés électrochimiques exceptionnelles associées à sa résistance aux agents chimiques les plus divers (acides, bases, oxydants réducteurs). La face arrière du détecteur est recouverte d'une fine couche d'aluminium déposée par PVD (pulvérisation sous vide). Un premier contact électrique en cuivre est alors mis en place sur la surface conductrice du diamant, un second contact formé sur l'aluminium est relié à un câble équipé d'un connecteur. Grâce à ce montage, la couche de diamant dopée au bore forme une surface électroactive (cathode) pour permettre le dépôt électrochimique des ions des actinides.L'assemblage ainsi constitué est noyé dans une matrice de type résine époxy hormis 1) la fenêtre de B-NCD servant d’électrode de travail, 2) le contact cuivre de la cathode et 3) la sortie du connecteur.

Résultats

Etude paramétrique;
Un aspect important du processus d'électroprécipitation est la cinétique de la réaction. Dans le cas présent, les données cinétiques de l'électroprécipitation des actinides sur les couches de B-NCD doivent être collectées de façon à connaître la durée minimale d'électrolyse nécessaire pour atteindre un rendement de déposition maximum.
Des rendements de déposition proches de 80 % sont obtenus en milieu nitrate en comparaison de valeurs d'environ 60 % en milieu sulfate. Des durées d'électrolyse de 90 min semblent être nécessaires pour atteindre les valeurs à l'équilibre pour le procédé. Les valeurs minimales des densités de courant et les valeurs optimisées de pH pour un rendement maximum de déposition de l'américium sont: 1 mA/cm2 at pH 4 en milieu sulfate et 3 mA/cm2 at pH 3 en milieu nitrate.

Mesure spectrométrique directe en solution des actinides
Nous donnons ici deux exemples de mesure spectrométriques directe en solution de mélanges d'actinides (voir figure 1). La mauvaise résolution spectrale obtenue est due à l'utilisation de détecteurs commerciaux Si-PIN au lieu des détecteurs PIPS ('CANBERRA) non encore disponibles au laboratoire à ce jour. Nous avons cependant pu effectuer une déconvolution des spectres expérimentaux très correcte grâce à l'utilisation du Logiciel COLEGRAM développé par le Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) du CEA

Perspectives

Court terme
1) Etude du dépôt de B-NCD sur des détecteurs de type PIPS (CANBERRA)
2) Utiliser des détecteurs de plus grande surface de façon à d'augmenter le rendement d'électro-précipitation des ions des actinides.
Long terme
1) Evaluer une nouvelle voie d'immobilisation des actinides sur la surface du détecteur alpha. Etudier la possibilité de greffer des fonctions chélatantes sur la couche de B-NCD afin d'extraire les ions des actinides.
2) Envisager la possibilité d'utiliser du diamant monocristallin comme matériau détecteur en remplacement des détecteurs PIPS commerciaux.

Productions scientifiques et brevets

M. Pomorski, J. de Sanoit, C. Mer, Ph. Bergonzo.,
Actinides traces spectrometry in liquids using electrochemically assisted boron doped diamond/silicon sensors. Journal New Diamond Forum Vol 28, N° 1, (2012) 21-27

J. de Sanoit, M. Pomorski et P. Bergonzo.,
Projet ActiFind. Traces d’émetteurs alpha dans les réseaux publics. De la détection directe en phase liquide à l’identification. WIGSG 2012 – Workshop Interdisciplinaire sur la Sécurité Globale. 24-25 janvier 2012. Université de Technologie de Troyes, France

J. de Sanoit, T.Q. Tran, M. Pomorski, S. Pierre, Ch. Mer-Calfati, Ph. Bergonzo.,
Design of an electrochemically assisted radiation sensor for alpha-spectrometry of actinides traces in water. Applied Radiation and Isotopes. Vol 80 (2013) 32-41

Q.T. Tran, M. Pomorski, J. de Sanoit, C. Mer-Calfati, P. Bergonzo.,
Optimization of the efficiency of diamond based alpha-particles sensors for spectrometry of actinide trace in aqueous solutions.
I.E.E.E., Transactions on Nuclear Science, Vol x (2014) xx-xx (accepted for publication)

T. Q. Tran, M. Pomorski, J. de Sanoit, S. Pierre and P. Bergonzo.,
Electroprecipitation of actinides traces on diamond/Si PIN sensor for alpha -Spectrometry in aqueous solutions. Workshop Inter-disciplinaire sur la Sécurité Globale (Université de Technologie de Troyes 30 et 31 janvier 2014)


Partenaires

Canberra France Canberra France

CEA-LIST Commissariat à l'Energie Atomique - Laboratoire d'intégration des systèmes et des technologies

Aide de l'ANR 696 699 euros
Début et durée avril 2012 - 36 mois

Résumé de soumission

La mesure des faibles quantités d’émetteurs alpha à l’état de traces dans les réseaux d’eau potable est devenue un enjeu majeur pour notre société. Cet enjeu tient aussi bien aux raisons des raisons de sécurité nucléaire que de la lutte contre le terrorisme. Les récents événements dramatiques de Fukushima et le contexte géopolitique ont démontré la vulnérabilité de nos populations face à ce type de menace.
La dissémination de matière radioactive dans l’environnement d’une manière intentionnelle (acte terroriste) ou non (accident majeur sur un réacteur nucléaire) doit pouvoir être évaluée le plus rapidement possible après son fait générateur afin que les gouvernements puissent prendre les décisions qui s’imposent afin de protéger les populations.
Nous proposons dans le cadre de ce projet de finaliser puis de pré-industrialiser un capteur analytique de radioactivité alpha portable permettant grâce à une assistance électrochimique incluse, d’identifier puis de quantifier les émetteurs alpha directement au sein de solutions aqueuses par simple immersion. Le capteur proposé ici est constitué par un détecteur de rayonnement à base de silicium dont une des faces est recouverte de diamant rendu conducteur par dopage au bore. La limite de détection cible est de l’ordre du Bq/L par radionucléide. Un des atouts majeurs de ce nouveau capteur tient dans le fait qu’il est utilisable sans traitement sophistiqué sur le milieu mesuré, et entièrement décontaminable donc réutilisable indéfiniment. Un brevet français déposé récemment à permis de valider l’assise scientifique de ce projet.
Le projet prévoit notamment le développement d’une filière préindustrielle pour ce type de dispositif, en s’appuyant sur les filières de fabrication de détecteurs de l’industriel Canberra. La possibilité de coupler le système à une système d’électrophorèse capillaire permettra d’étendre les domaines d’utilisation à des milieux plus complexes que l’eau seule, et notamment seront explorés certaines boissons, l’urine, voire des composés protéiniques comme le lait. Enfin, la possibilité d’utiliser de tels systèmes industriels pour la décontamination d’eau sera explorée.

 

Programme ANR : CONCEPTS SYSTEMES ET OUTILS POUR LA SECURITE GLOBALE (CSOSG) 2011

Référence projet : ANR-11-SECU-0008

Coordinateur du projet :
Monsieur Jacques DE SANOIT (Commissariat à l'Energie Atomique - Laboratoire d'intégration des systèmes et des technologies)
jacques.desanoit@nullcea.fr

 

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L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.